2022年9月6日，筑波大学重川秀実(Hidemi Shigekawa)教授课题组在专业杂志ACS Photonics上在线发表了题为 「Subcycle mid-infrared electric-field-driven scanning tunneling microscopy with a time resolution higher than 30 fs」的科技论文，该论文开发了基于中红外光的STM探针显微镜手段，实现约30fs时间分辨的原子和电子的可视化。
doi/10.1021/acsphotonics.2c00995
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研究亮点
- 使用基于中红外光的技术发开了高时间分辨率（约30fs）的STM显微镜手法
- 在实空间内可视化原子和电子的运动
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研究概要
【背景】
现在，使用半导体的电子学和光电子学构成了现代社会的基础。那里使用的器件由于小型化而有望节省功率和加速，目前半导体元件的单位已进入不到10纳米的区域。运行时间尺度接近1 ps。世界各地仍在进行进一步的性能改进，但这种进展甚至使测量设备性能变得困难。目前，迫切需要建立一种技术，该技术能够在时域内以足够快的速度对材料的电特性进行识别和成像，同时区分器件中的单个原子。使用光学显微镜很难对固体表面上的原子成像，因此使用了扫描隧道显微镜 (STM) 等方法。到目前为止，通过使用一种先进的方法产生仅1 ps的太赫兹 (THz) 电磁波，并照射STM的金属探针，可以以1 ps的时间精度检测小于1 nm的原子。(THz-STM) 用于实空间成像测量半导体表面结构和电子状态的组成。
在这项研究中，通过开发一种使用中红外线代替太赫兹电磁波的新技术，可以在比以前快30倍的 30 fs世界中对原子和电子的运动进行实空间成像测量。
【研究内容】
到目前为止，已经尝试通过在 STM 金属探针尖端区域和样品上短时间照射光来拍摄当时的原子图像。但是，由于光是一种电场值周期性振荡的电磁波，当用周期为一个或多个周期的光脉冲照射STM时，正负电流交替流动，平均值为零的问题会出现，这是不可测量的。
该研究团队利用中红外脉冲实现了世界上第一个时间分辨率高于30fs的STM。首先，准备输出 8 fs 秒的近红外 (Near Infrared; NIR) 脉冲的激光器，利用非线性波长转换现象产生一个不满1个周期（小于 30 fs）的强电磁波。产生的中红外 (Mid Infrared; MIR) 脉冲开发了一种名为“MIR-STM” 的时间分辨显微镜方法。该方法可以通过有效地照射 STM 的金属探针和样品的区域来测量时间短于30 fs的电流。图 1(a) 显示了器件的示意图。MIR被先进的光学系统引导至放置在真空室内的 STM。在本研究中，研究小组建立了一种利用光电效应产生的电流测量 MIR 脉冲时间波形的新方法。图1(b)为实测MIR脉冲的时间波形。确认在金属探针的前端产生了以27fs的时间尺度变化的周期不足1个周期的电磁场。
MoTe2 作为支持下一代电子产品的物质，是备受瞩目的新材料之一。使用这个技术，研究人员将光瞬间暴露在层状半导体 MoTe2（二碲化钼）样品中，并通过时间分辨 MIR-STM 测量随后的变化。他们试图对电子弛豫到平衡状态的超快过程进行成像在真实空间中观察单个原子的运动。图4a是电流在样品某一位置流动的时间波形。他们成功地观察到时域中的变化电流小于 30fs（插图）。此外，电流变化的起源，在 τ1=220 fs 处增加，在 τ2=720 fs 处减小，这些变化反映了源于 MoTe2 带隙的超快变化。带隙是半导体的重要特性之一，现代电子产品的设计假设这不会随着时间而改变。他们能够实际观察到纳米级和超短时间区域的带隙如何变化，这一事实有望导致创建具有新工作原理的设备。图 3b显示了在没有 MIR 脉冲的情况下测量的正常 STM 原子图像。获得反映 MoTe2 晶体结构的图像。他们证实，本研究中开发的设备实现了高于30fs的时间分辨率和用于观察单个原子的 STM 的空间分辨率。
【展望】
本研究由筑波大学完成； 第一作者为Yusuka Arashida，通讯作者为重川秀実(Hidemi Shigekawa)教授。本文受到科学研究費(17H06088, 20H00341, 20H05662)的经费支持。
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作者介绍
重川秀実(Hidemi Shigekawa)博士，筑波大学数理物质系教授；日本表面真空学会会长; Shigekawa教授致力于物质材料表面科学的基础研究，是近场成像研究领域的知名学者；曾获2014年日本岛津奖和2019年日本紫绶褒奖等重大奖项; 在Nature Photonics，Nature Nanotechnology, JACS，Physical Review系列，等国际知名科学杂志发表研究型论文450余篇。
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