2022年3月30日，理化学研究所（RIKEN）矢橋牧名(Makina Yabashi) 和大阪大学山内和人（Kazuto Yamauchi）教授课题组等共同合作在专业杂志Physical Review Research上在线发表了题为 「Hard x-ray intensity autocorrelation using direct two-photon absorption」的科技论文，该研究成功地实现了日本Sping8-SCALA同步辐射设施中自由电子激光的脉冲宽度的实测。
https://journals.aps.org/prresearch/pdf/10.1103/PhysRevResearch.4.L012035
01研究亮点
- 成功测量了飞秒自由电子激光的脉冲宽度，为6±0.8 fs
- 结果与之前估计的脉冲宽度一致
- 向极短X射线激光时间波形的完全测量前进一大步
02研究概要
【研究背景】
诞生于20世纪下的激光，在半个世纪之后仍在继续带来科学技术的重大变革。普通激光振荡的波长范围仅限于红外到近紫外光，但近年来，美国的LCLS和日本的“SACLA”等X射线自由电子激光（X-ray Free Electron Laser，XFEL）设施已经建成。XFEL是第一个在X射线区域实现的激光器，它拥有波长约为埃（Å，1Å为0.1纳米）的电磁波。XFEL的特点之一是发光时间的宽度（脉冲宽度）非常短，仅仅几飞秒（fs，1fs为10-15秒）。利用这种短脉冲宽度，正在进行诸如阐明化学反应过程和未被X射线破坏的蛋白质的结构分析等研究。为了正确而深入地了解测量结果，准确了解XFEL的脉冲宽度至关重要。XFEL的脉冲宽度是通过其他信息间接评估的，例如作为光源的电子束的波长分布和时间波形。但是，这些技术需要各种“假设”，其正确性存疑。
另一方面，对于比X射线激光器有更长历史的可见光激光器来说， “强度自相关测量”是最流行的脉冲宽度测量技术。在该技术中，利用自相关器复制的激光脉冲光照射介质，测量非线性光学现象的信号。然而，在X射线区域，非线性光学现象发生的概率很低，需要非常强的X射线进行观察。
目前，所有可用的X射线自相关器都使用硅单晶。因此，能够通过X射线自相关器的X射线的波长宽度是一般XFEL的波长宽度的百分之几以下（即强度也是百分之几以下），无法达到非线性观察的强度。
【结果与讨论】
为了增加通过X射线强度，合作研究组采用自播种方法产生具有窄波长宽度的明亮XFEL。因此，对于波长为1.38Å的XFEL，实现了超过 1016 W / cm2的强度。该强度足以观察X射线双光子吸收，这是非线性光学现象之一。
用X射线自相关器复制的XFEL照射锆薄膜，同时逐步地改变到达时间差，并测量发生X射线双光子吸收的概率。结果表示：发生概率仅在大约20fs期间增加，其中每个XFEL在时间上重叠（图2c）。从测量结果来看，XFEL的脉冲宽度计算为7.6±0.8fs（正态分布的半峰宽），这与过去的间接评估结果一致。该实验实现了XFEL的强度自相关测量，并在世界上首次成功地直接测量了脉冲宽度。另外，由于X 射线自相关器中使用的硅单晶中的布拉格反射，本研究中测量的 XFEL时间波形可能与原始时间波形有所不同。为了检测这些差异，研究人员通过数值模拟计算了布拉格反射会得到什么样的时间波形。通过仿真预测表明：原始时间波形几乎不受影响，通过自相关器时时间波形几乎相同（图4）。
【未来展望】
在本研究中，测量了X射线自相关器整形后的XFEL的脉冲宽度，但没有测量整形前的脉冲宽度。未来，通过开发使用不改变XFEL时间波形的光学元件的X射线自相关器，将可以测量1阿秒（10-18秒）的 X射线激光脉冲宽度。此外，本研究中实现的强度自相关测量可应用于频率分辨光选通方法，该方法在可见光激光器方面具有良好的检测能力。这使得不仅包括脉冲宽度，还包括相位在内的X射线激光时间波形的完整测量成为可能，因此它有望成为开发可以控制时间波形的阿秒X射线激光器的重要工具。
本研究由的理化学研究所和大阪大学研究小组合作完成，第一作者和通讯作者为Taito Osaka博士，受到日本学術振興会（JSPS）科学研究費補助金若手研究「硬X線分割遅延光学系によるメゾスケールピコ秒ダイナミクス測定に関する研究（研究代表者：大坂泰斗）」研費经费支持。
03作者介绍
矢橋牧名(Makina Yabashi)，日本理化学研究所Spring8同步辐射中心主任研究员。Yabashi教授致力于大型同步辐射装置开发的基础研究，是X射线光谱学和光量子科学领域的权威专家。曾获2004年日本放射光学会鼓励奖，2010年日本文部科学省青年科学家奖和2019年日本文部科学大臣科学技术奖等重大奖项； 在Nature系列, Physical Review系列等国际知名科学杂志发表研究型论文360余篇。其研究成果被引用22000余次，其中单篇最高引用数达1600余次，h指数为72 (2022/04/02/, Google Scholar)。
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