2022年7月15日，日本德岛大学大学矢野隆章（Taka-aki Yano）和大阪大学Prabhat Verma课题组在专业杂志Science Advances上在线发表了题为 「Ultrastable tip-enhanced hyperspectral optical nano-imaging for defect analysis of large-sized WS2 layers」的科技论文，该论文使用一种基于散射光强度的回馈机制抑制针尖增强拉曼成像（TERS）时所固有的热飘移影响，极大地提高了针尖增强拉曼成像的稳定性。
doi/10.1126/sciadv.abo4021
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研究亮点
- 使用光学回馈机制实时矫正成像时固有的热飘移影响
- 超稳定的TERS拉曼成像可进行比普通TERS高约12倍的长时间观测
- 该超稳定的TERS拉曼成像弥补了传统TERS在观测时间和观测面积过于局限的不足
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研究概要
【背景】
拉曼光谱是一种通过测量反映分子振动信息的拉曼散射光来可视化样品中分子类型和状态的空间分布的方法，也称为分子指纹。其中，超分辨率拉曼显微镜（Tip-Enhanced Raman Scattering; TERS。又名针尖增强拉曼散射）通过使用在纳米尺寸锐化金属探针尖端产生的纳米光源，实现了具有纳米空间分辨率的超分辨率拉曼成像。TERS有望应用于电子器件材料表面缺陷结构的识别和单个蛋白质的功能分析等各个领域。然而，使用传统的 TERS 显微镜，由于微小的温度变化和周围环境的振动引起的漂移，很难在很长一段时间内进行稳定的测量。为此，传统的超分辨率拉曼成像仅限于观察具有强拉曼散射光的样品（碳材料等），并在狭窄的测量区域（约数万nm2）内进行观察。迄今为止，对于使用超分辨率拉曼成像在器件尺度范围（数百万nm2）内评估电子器件材料中的纳米缺陷结构，以及对具有弱拉曼散射光的生物分子的观察，一直存在强烈需求。
【研究内容】
为了长时间进行稳定的测量，必须始终将入射光的焦点位置固定在样品上，并将金属探头保持在入射光的中心。本文中，研究小组新开发了一种机制，可以实时校正入射光的焦点位置以及金属探针与入射光的相对位置。所开发的机制使用二维光电探测器检测从基板反射的光量来检测焦点位置的位移量，该位置始终可以固定在样品上（图A）。通过激光在金属探针附近高速扫描得到的散射光图像检测金属探针的位置，激光对探针中心的反馈控制保证探针始终定位在金属探针的中心入射光（图A）。通过将这两种机制引入TERS显微镜，实现了超分辨率拉曼成像，观测时间是传统方法的12倍以上。研究小组使用开发的超分辨率拉曼显微镜，对有望应用于晶体管和光电二极管等电子器件的原子层材料二硫化钨（WS2）进行超分辨率拉曼成像。成功地识别出存在于与电子设备相同尺寸范围内（4,000,000 nm2或更大）的纳米级缺陷结构，并评估了缺陷占有率。
【展望】
这种方法可以在设备规模域中进行缺陷评估，可以提供有关电子设备性能和缺陷分布的重要信息，这些信息迄今为止尚未相关。它还有望应用于需要长时间测量的生物分子，例如脂质双层膜和活细胞，这些都是迄今为止难以实现的。 使用这种方法可以发现由于只在狭窄区域内观察到而被忽视的独特物理和化学性质，从而可以发现完全意想不到的新分子性质和生命现象。
本研究由德岛大学和大阪大学共同合作完成；第一作者为Ryo Kato博士，通讯作者为Takayuki Umakoshi和Prabhat Verma教授。本文受到科学技術振興機構（JST） 戦略的創造研究推進事業 ACT-X「環境とバ イオテクノロジー」（研究代表者：加藤遼、JPMJAX21B4）、さきがけ「量子技術を適 用した生命科学基盤の創出」（研究代表者：馬越貴之、JPMJPR19G2）、創発的研究支 援事業（研究代表者：矢野隆章、JPMJFR202I）的经费支持。
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作者介绍
Prabhat Verma博士，大阪大学工学院教授；专业科学杂志Science Reports，ACS Photonics，Optical Communications编委；日本应用物理学会常任理事；Verma教授致力于纳米光谱技术的基础研究，是纳米光学，纳米成像研究领域的知名学者；在Nature系列，Physical Review系列，Nano letter等国际知名科学杂志发表研究型论文190余篇; 单篇最高被引用850余次，总引用次数为4500余次（Google Scholar）。
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