热点研究

「Spotlight Research」分子骨架编辑―零价镍络合物

作者:石油醚

本期热点研究,我们邀请到了本文第一作者,来自ETH Zurich的钟宏宇博士为我们分享。

2023年08月29日,Nat. Commun.在线发表了来自ETH Zurich的Bill Morandi教授团队题为「Backbone Engineering of Monodisperse Conjugated Polymers via Integrated Iterative Binomial Synthesis」的研究论文。本文介绍了用一种氮-杂环卡宾配位的零价镍络合物,对环酰胺进行 “镍-羰基交换”,生成一类新型金属环镍中间体。作者对这类镍络合物进行了详细的表征,并揭示其在分子编辑中的运用,包括一种环酰胺的脱碳基反应以及碳同位素交换反应

“Skeletal metalation of lactams through a carbonyl-to-nickel-exchange logic

Hongyu Zhong, Dominic T. Egger, Valentina C. M. Gasser, Patrick Finkelstein, Loris Keim, Merlin Z. Seidel, Nils Trapp & Bill Morandi*

Nat. Commun., 2023, 14, 5273. DOI: 10.1038/s41467-023-40979-3

Q1. 请对Skeletal metalation of lactams through a carbonyl-to-nickel-exchange logic”作一个简单介绍。

分子编辑在药物化学研究中展现了巨大的潜力。在我们的研究中,我们试着从金属有机化学的角度,发展一些新的方向。我们的文章介绍了用一种氮-杂环卡宾配位的零价镍络合物,对环酰胺进行 “镍-羰基交换” ,生成一类新型金属环镍中间体。我们对这类镍络合物进行了详细的表征,并揭示其在分子编辑中的运用,包括一种环酰胺的脱碳基反应以及碳同位素交换反应

Q2.在研究的时候遇到过怎样的困难呢?又是怎样克服的呢?

研究中的一些困难包括平衡理论计算和实验数据中的矛盾点,以及寻找一锅法、无需中间体分离、两步脱碳基或碳同位素标记的实验条件。

Q3. 本次研究主体,有没有什么让您感觉特别辛苦和烧脑呢?

研究“镍-羰基交换”的具体细节:通过核磁,单晶衍射,DFT计算来揭示反应产物分布以及反应热力学性质。

Q4. 将来想继续研究化学的哪个方向呢?

基于丰产金属的催化反应,金属有机催化机理,以及金属有机化学在有机合成中的新运用。

Q5. 最后,有什么想对各位读者说的吗?

欢迎大家对该工作进行交流讨论,跨学科合作是化学创新的源动力。

作者教育背景简介

教育背景:

2016, Bachelor of Science, University of North Carolina at Chapel Hill

2016-2021, PhD in chemistry, Princeton University. Advisor: Prof. Paul Chirik

2021-present, post-doctoral researcher, ETH Zurich. Advisor: Prof. Bill Morandi

获奖经历:

  • ETH Fellowship, ETH Zürich (May 2022)
  • Royal Society of Chemistry’s 2021 Outstanding Reviewers, Organic Chemistry Frontiers(Apr. 2022).
  • Arthur A. Patchett ’51 Graduate Fellowship in Chemistry, Princeton University (May 2019).
  • Francis P. Venable Medal, UNC-Chapel Hill (May 2016).
  • American Chemical Society Inorganic Chemistry Award for Undergraduate Student, UNC-Chapel Hill (May 2016).
  • Jason D. Altom Memorial Award for Undergraduate Research, UNC-Chapel Hill (Nov. 2015).

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