世界著名化学家

世界著名化学家–Donna G. Blackmond

概要

Donna G. Blackmond (1958年4月19日-)美国和英国双重国籍,物理有机化学家,现为美国Scripps研究所教授。(D. G. Blackmond课题组主页

经历

  • 1980年匹兹堡大学获得学士学位
  • 1981年匹兹堡大学获得硕士学位
  • 1985年卡内基梅隆大学获得博士学位
  • 1984-1992年匹兹堡大学(化学工程系教授)
  • 1984-1989年助理教授
  • 1989-1992年副教授和BP公司美国教员
  • 1992-1994年兼任教授
  • 1992-1995年Merck&Company技术运营副总监
  • 1995-1996年杜伊斯堡-埃森大学教授
  • 1996-1999年马普研究所课题组长
  • 1999-2003年赫尔大学教授
  • 2004-2010年帝国理工学院化学系和化学工程系教授
  • 2010-present  帝国理工学院客座教授
  • 2010-present  Scripps研究所教授

获奖经历

  • 2016 American Academy of Arts and Sciences elected member
  • 2016 Chemical Pioneer Award, American Institute of Chemists
  • 2016 Gabor A. Somorjai Award for Creative Research in Catalysis, American Chemical Society
  • 2013 US National Academy of Engineering elected member
  • 2013 Simons Investigator, Simons Foundation Collaboration on the Origins of Life
  • 2009 The Royal Society of Chemistry Physical Organic Chemistry Award
  • 2007 The Royal Society Wolfson Research Merit Award
  • 2005 Arthur C. Cope Scholar Award, American Chemical Society
  • 2003 Paul Rylander Award of the Organic Reactions Catalysis Society
  • 2002 Royal Society of Chemistry Award in Process Technology
  • 2001 Paul H. Emmett Award in Fundamental Catalysis, North American Catalysis Society
  • 1998 Max-Planck-Society Award for Outstanding Women Scientists
  • 1985 National Science Foundation Presidential Young Investigator Award
  • 1981 National Science Foundation Graduate Research Fellowship
  • 1976 National Merit Scholarship

研究领域

  1. 反应进展动力学分析(RPKA)1

使用现代实验工具(原位核磁,原位红外等)对反应进程进行原位检测使得我们可以对复杂的催化反应过程有更深层次的了解。此概念是Blackmond教授于上世纪90年代提出,将高度准确的原位数据与严格的数学分析相结合,提供一种可视化的图形,快速确定反应物的浓度依赖关系,制药行业中得到了重要应用,基于Blackmond动力学分析的精简过程正在成为行业标准。

Scheme 1-1 反应动力学分析

  1. 催化反应机理的研究2

催化反应是包含多个连续和同时步骤的动态系统;对这些反应进行时间监测,结合其他光谱和结构工具,可以提供大量信息,远远超出简单的产量和选择性测量。Blackmond小组的方法是在对不明确的反应机理的研究开始,采用动力学研究来提出可能的反应机理,且这种“动力学辅助机理分析”有助于设计进一步的支持实验。该法对于复杂有机反应和反应网络进行机理研究的突出例子包括不对称氢化,不对称有机催化反应,Pd催化的C-C和C-N键形成反应,以及过渡金属催化的竞争反应

Scheme 1-2催化反应机理的研究

 

  1. 催化剂对映体的非线性效应3, 4

Blackmond小组的实验和理论研究得出催化剂ee值和反应速率之间的关系,补充研究产物ee值来作为催化剂ee值函数的标准工具。Blackmond教授的工作提供一种测试非线性效应模型的方法,并扩展非线性效应研究的方面。这项工作中提出的概念促使Blackmond教授考虑所谓的“极端非线性效应”,非线性,生物同手性起源的延伸,进行第一次动力学研究,并开发出第一个动力学模型,探索了Soai自催化反应中不对称扩增机理。

Scheme 1-3 非线性效应

4生物同手性和氨基酸相行为3, 4

最近,Blackmond教授扩展模型的范围,使生物同手性的起源从纯粹基于化学反应到手性分子的物相行为以及化学和物理过程的组合的提议合理化。她已经证明,通过对映体的溶液-固体分配,可以从外消旋混合物生产高度对映体富集的氨基酸溶液。在这种系统中进行的由氨基酸催化的反应显示出与高度对映体富集的溶液组合物一致的非线性产物ee值。随后发现可以通过选择性改变晶体结构和溶解度的添加剂来“调整”共晶组合物,从而大大扩展了该概念的范围。这种区别对于有关同手性发展过程的情景具有重要意义。

 

参考文献

  1. Blackmond, D. G., Reaction Progress Kinetic Analysis: A Powerful Methodology for Mechanistic Studies of Complex Catalytic Reactions. Angew. Chem. In.t Ed. 2005,44 (28), 4302-4320.
  2. Zotova, N., et al., Clarification of the Role of Water in Proline-Mediated Aldol Reactions. J. Am. Chem. Soc. 2007,129 (49), 15100-15101.
  3. Viedma, C., et al., Evolution of Solid Phase Homochirality for a Proteinogenic Amino Acid. J. Am. Chem. Soc. 2008,130 (46), 15274-15275.
  4. Klussmann, M., et al., Thermodynamic control of asymmetric amplification in amino acid catalysis. Nature 2006,441, 621.

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