世界著名化学家

Jeffrey R. Long

Jeffrey R. Long, 1969年xx月xx日-、是美国的无机材料化学家。加州大学伯克利分校化学系教授, 化学工程&生物分子工学系教授生物分子工学科教授。还隶属于劳伦斯伯克利国家研究所 (Lawrence Berkeley National Laboratory: Berkeley Lab) 材料科学部门。UC Berkeley 气体分离中心主任

経歴

1991 康奈尔大学 毕业 (Roald Hoffmann 教授)
1995 哈佛大学 博士学位(Richard Hadley Holm 教授), Office of Naval Research Predoctral Fellow (1991–1994)
1995–1996 哈佛大学 博士后研究员(Richard Hadley Holm 教授)
1996–1997 加州大学伯克利分校 博士后研究员 (A. Paul Alivisatos 教授), National Science Foundation Postdoctral Fellow
1997–2003 加州大学伯克利分校 化学系 助理教授
2003–2007 加州大学伯克利分校 化学系 副教授, 副学科長
2003–2009 劳伦斯伯克利国家研究所 材料科学部门 官方科学家
2008– 加州大学伯克利分校 化学系 教授
2009– 劳伦斯伯克利国家研究所 材料科学部门 高级官方科学家
2015– 加州大学伯克利分校 化学工程&生物分子工学系 教授

获奖经历

1998 Research Corporation Research Innovation Award
1999 Hellman Family Faculty Award
2000 Camille Dreyfus Teacher-Scholar Award
2002 Wilson Prize (Harvard University)
2002 TR100 Award
2003–2005, 2009–2011 National Science Foundation Special Creativity Award
2004 National Fresenius Award
2011 Miller Research Professor
2013 Honorary Professor (Jilin University)
2014 UC Berkeley Graduate Assembly Faculty Mentor Award
2014 France-Berkeley Fund Early-Career Research Award
2016 Department of Energy Hydrogen and Fuel Cells Program R&D Award

研究业绩

氢燃料电池汽车应用的储氢MOF的开发【含有配位不饱和金属部位的MOF的应用】

由于氢燃料汽车在发电时,副产物为水,其清洁环保且能量高的优点,一直以来作为现有的汽油车的替代热点。但是,由于氢气染料密度低,因此汽车在走行过程中,很难在室温下储存有足够的氢染料。

Long 等人、着眼于具有配位不饱和金属部分的MOF,致力于开发能够在室温和低压下让氢自由出入并具有高储氢能力的MOF。例如使用含有高密度的配位不饱和部位的M2(dobdc) (別名: MOF-74),改变其有机连接体的对称性,强化金属与氢气的相互作用,实现了其高氢气储蓄能力[1]

dobdc4-=2,5-dioxido-1,4-benzenedicarboxylate, m-dobdc4-=4,6-dioxido1,3-benzenedicarboxylate. 左边的图来自文献 [2]、右侧的图来自文献 [1].

火力发电厂CO2废气分离应用MOF的开发【协同的气体吸附MOF的开发】

典型的气体储存材料与分离材料,大多是与特定的气体具有强亲和性的吸附材料,一旦吸附之后,很难再放出气体,所以工作效率 (working capacity) 比较差。

Long 等人、我们致力于开发一种高效气体分离MOF,该材料具有一种特殊的机制(协同性吸附:cooperative binding),通过该机制,第一个分子的吸附触发第二分子,第三分子…..的吸附。例如、 M2(dobpdc) 的配位不饱和部位与二胺配位后,合成了可以协同吸附 CO2 的分离材料 mmen-M2(dobpbc) [3,4]

dobpdc4-=4,4’-dioxidobiphenyl-3,3’-dicarboxylate, mmen=N,N’-dimethylethylenediamine. (图引用自文献 [3] )

mmen-M2(dobpbc) 的协同性 CO2 吸附机理. (1) 与金属结合的N原子捕捉CO2. 这时,邻位的二胺末端的N原子上发生脱质子化. (2) (1) 形成的氨基甲酸酯吸引铵,从而扭曲二胺的相邻N – M键(图中左起第二个). N—M 键的扭曲再次促进了氨基甲酸酯的形成,引起了CO2 捕捉的连锁效应. (3) 氨基甲酸酯再与金属配位. (图来自文献 [4] )

此外,还实现了通过开启和关闭MOF孔来协同吸附甲烷[5]以及由自旋交叉引起的金属配体键长变化引发的一氧化碳的协同吸附[6] 。

MOF 上吸附的气体的 in-situ 观测

MOF 上吸附的气体的观测技术 (in-situe 观测) 、可用于了解MOF中吸附机理和吸附气体分布。

Long 课题组、通过in-situ 单晶X射线衍射确定了 Co2(dobdc) 吸附小分子时候的样子。阐明了M2(dobdc)系列中的 N2, O2和Ar的二维吸附位点以及O2的三维吸附位点。此外,通过将该结果与高温和低温的吸附等温线进行比较,我们成功地将吸附行为与MOF中的结构关联在一起[2]

图引用自文献【2】

Comment

  1. 培养出了一大批活跃在学术界的学生 (MIT 的 Mircea Dincă 与 Northwestern University 的 T. David Harris, Danna Freedman 等人)。
  2. 好喝酒。

关联文献

  1. Kapelewski, M. T.; Geier, S. J.; Hudson, M. R.; Stück, D.; Mason, J. A.; Nelson, J. N.; Xiao, D. J.; Hulvey, Z.; Gilmour, E.; FitzGerald S. A.; Head-Gordon, M.; Brown, C. M.; Long, J. F. J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 12119–12129. DOI: 10.1021/ja506230r.
  2. Gonzalez, M. I.; Mason, J. A.; Bloch, E. D.; Teat, S. M.; Gagnon, K. J.; Morrison, G. Y.; Queen, W. L.; Long, J. R. Chem. Sci. 2017, 8, 4387. DOI: 10.1039/c7sc00449d.
  3. McDonald, T. M.; Mason, J. A.; Kong, X.; Bloch, E. D.; Gygi, D.; Dani, A.; Crocella, V.; Giordanino, F.; Odoh, S. O.;Drisdell, W.; Vlaisavljevich, B.; Dzubak, A. L.; Poloni, R.; Schnell, S. K.; Planas, N.; Lee, K.; Pascal, T.; Wan, L. F.; Prendergast, D.; Neaton, J. B.; Smit, B.; Kortright, J. B.; Gagliardi, L.; Bordiga, S.; Reimer, J. A.; Long, J. R. Nature 2015519, 303-308. DOI: 10.1038/nature14327.
  4. Siegelman, R. L.; McDonald, T. M.; Gonzalez, M. I.; Martell, J. D.; Milner, P. J.; Mason, J. A.; Berger, A. H.; Bhown, A. S.; Long, J. R. J. Am. Chem. Soc. 2017139, 10526-10538. DOI: 10.1021/jacs.7b05858.
  5. Mason, J. A.; Oktawiec, J.; Taylor, M. K.; Hudson, M. R.; Rodriguez, J.; Bachman, J. E.; Gonzalez, M. I.; Cervellino, A.; Guagliardi, A.; Brown, C. M.; Llewellyn, P. L.; Masciocchi, N.; Long, J. R. Nature 2015527, 357-361. DOI: 10.1038/nature15732.
  6. Reed, D. A.; Keitz, B. K.; Oktawiec, J.; Mason, J. A.; Runčevski, T.; Xiao, D. J.; Darago, L. E.; Crocellà, V.; Bordiga, S.; Long, J. R. Nature 2017550, 96–100. DOI :10.1038/nature23674.

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LuWenjie

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京都大学药学博士,现某化学企业小职员,化学空间员工副代表,网页小编&翻译。

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