「Spotlight Research」钙钛矿CsPbBr3纳米晶体的研究

热点研究

「Spotlight Research」钙钛矿CsPbBr3纳米晶体的研究

作者：石油醚

本期热点研究，我们邀请到了本文第一作者来自圣母大学的博士生丁阳为我们分享。

2023年3月7日， J. Am. Chem. Soc.在线发表了圣母大学Masaru Kuno教授课题组题为「Mixed Ligand Passivation as the Origin of Near-Unity Emission Quantum Yields in CsPbBr₃ Nanocrystals」的研究论文。本文的研究重点是钙钛矿CsPbBr₃纳米晶体高量子产率（>94%）的表面化学根源。

Mixed Ligand Passivation as the Origin of Near-Unity Emission Quantum Yields in CsPbBr₃ Nanocrystals

Yang Ding, Zhuoming Zhang, Stefano Toso, Irina Gushchina, Vadim Trepalin, Kejia Shi,

Jeffrey W. Peng* and Masaru Kuno*、

J. Am. Chem. Soc. 2023, ASAP.doi: 10.1021/jacs.2c13527

Q1. 请对“Mixed Ligand Passivation as the Origin of Near-Unity Emission Quantum Yields in CsPbBr₃ Nanocrystals”作一个简单介绍。

这是一项关于钙钛矿CsPbBr₃纳米晶体的研究，我们的目的是为了弄清其高量子产率（>94%）表面化学根源。此次研究主要集中在可重复性好且应用广泛的季铵盐钝化CsPbBr₃纳米晶体中，所得要点有二。一是我们发现了在季铵盐钝化CsPbBr₃纳米晶中存在双层钝化的现象。即除原有报道的强结合季铵盐钝化层之外，我们发现并通过核磁共振谱（NMR）确定了一种弱结合钝化层，这一钝化层对于实现80%以上的量子产率是必要的。其二是我们通过NMR发现仲铵盐能与该双钝化层结合，从而实现更高的表面覆盖率和量子产率，个别样品能达到97%。我们的实验还指出，在后处理的过程中有意加入仲铵盐，能够有效地提高所制备样品的量子产率，且实验结果可重复性良好，预计能成为制备高质量纳米晶的常规手段之一。

Q2.有关本次研在研究的时候遇到过怎样的困难呢？又是怎样克服的呢？

最大的困难发生在确定表面弱结合的季铵盐层，由于我们一开始所选NMR的仪器精度不够，并且使用时间有所限制，导致所得数据无法得出可解释的模型，这个问题直到后面Jeffrey W. Peng老师的加入才得以解决。在此特别鸣谢Jeff老师。

Q3. 本次研究主体，有没有什么让您感觉特别辛苦和烧脑呢？

特别辛苦的部分其实并没有（笑），只好说说工作量比较大的部分了。对于确定表面配体密度的测量，我们当时有两种办法：一种是最后报道的联合UV-Vis的NMR测量法，第二种是联合ICP-OES的NMR测量法。后者要求我在对同一个样品进行ICP-OES，q-NMR和TEM测量。为了保证数据准确性，一个样品需要在同一天内制备并马不停蹄地测量完毕。我们前后进行了六次这种测量，耗费了大量精力，然而最终为了保证文章所用方法前后一致，我们废弃了以上测得的所有数据。真是非常遗憾呐。