热点研究

「Spotlight Research」非共价相互作用来组装双功能催化剂实现半频哪醇重排和分子内醚化反应

作者:石油醚

本期热点研究,我们邀请到了本文第一作者和共同通讯作者,来自香港中文大学的郑添裕博士为我们分享。

2023年2月10日,Chem在线发表了来自香港中文大学杨英洋(Yeung Ying-Yeung)教授团队题为「Cross-Assembly Confined Bifunctional Catalysis via Non-Covalent Interactions for Asymmetric Halogenation」的研究论文。文章中,杨英洋教授团队利用非共价作用来组装非手性路易斯碱和手性磷酸形成限域的双功能催化剂。通过改变非手性路易斯碱催化剂,可以对催化剂口袋进行精细调节,避免了传统的手性双功能催化剂冗长的合成步骤,从而提高了不对称反应优化的效率,也为设计双功能催化剂提供了新的思路。利用此策略实现了溴鎓离子引发的高对映选择性的半频哪醇重排和分子内醚化反应,并应用到天然产物和药物中间体的合成当中。

“Cross-Assembly Confined Bifunctional Catalysis via Non-Covalent Interactions for Asymmetric Halogenation

Tianyu Zheng*, Rui Chen, Jingxian Huang, The´ o P. Gonc¸ alves, Kuo-Wei Huang*,

and Ying-Yeung Yeung*.

Chem, 2023, ASAP, doi:   10.1016/j.chempr.2023.01.016

Q1. 请对Cross-Assembly Confined Bifunctional Catalysis via Non-Covalent Interactions for Asymmetric Halogenation”作一个简单介绍。

不同于传统方式利用共价键连接双功能催化剂的两个活性位点,这项工作利用非共价作用来组装非手性路易斯碱和手性磷酸形成限域的双功能催化剂。通过改变非手性路易斯碱催化剂,可以对催化剂口袋进行精细调节,避免了传统的手性双功能催化剂冗长的合成步骤,从而提高了不对称反应优化的效率,也为设计双功能催化剂提供了新的思路。利用此策略实现了溴鎓离子引发的高对映选择性的半频哪醇重排和分子内醚化反应,并应用到天然产物和药物中间体的合成当中

Q2. 有关本次研究的时候遇到过怎样的困难呢?又是怎样克服的呢

本次研究的困难主要在于验证两个催化组分是否真的可以通过非共价作用形成双功能催化剂,而非已经广泛研究的协同催化。通过密度泛函理论计算以及二维核磁实验验证了此猜想。经过溴代亲电试剂的引发,手性磷酸和非手性路易斯碱可以组装成C1对称的复合物。

Q3. 本次研究主体,有没有什么让您感觉特别辛苦和烧脑呢?

比较辛苦的是找到一个合适的非手性路易斯碱作为非共价作用的供体。通过对非手性路易斯碱的大量筛选,我们发现环丙烯硒酮和氨基吡啶可以作为非经典氢键的供体连接手性磷酸根离子催化溴鎓离子引发的高对映选择性的半频哪醇重排和分子内醚化反应。

Q4. 来想继续研究化学的哪个方向呢?

想继续做关于有机方法学的基础性研究。通过设计催化剂实现高选择性的反应,例如对映选择性,区域、位置选择性等。

Q5. 最后,有什么想对各位读者说的吗?

享受生活,享受科研

 

作者教育背景简介

教育背景:

2012-2016 中国药科大学 (本科)

2016-2020 香港中文大学 (博士)导师:杨英洋(Prof. Yeung Ying-Yeung)

2020-2021 香港中文大学 (博士后)导师:杨英洋(Prof. Yeung Ying-Yeung)

2021-     马克思普朗克煤炭研究所 (博士后)导师: Prof. Benjamin List

获奖经历:

  1. 中国药科大学一等奖学金
  2. 中国药科大学优秀毕业生
  3. 国家奖学金
  4. 香港研资局博士后奖学金 RGC Postdoctoral Fellowship

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