热点研究

「Spotlight Research」卡宾―反电子态双亲性卡宾

作者:石油醚

本期热点研究,我们邀请到了本文第一作者来自南方科技大学的胡超朋为我们分享。

2024年1月5日,Science在线发表了来自南方科技大学刘柳副教授团队题为「A stable rhodium-coordinated carbene with a σ0π2 electronic configuration」的研究论文。本文中,作者通过“配位-固定”策略和取代基的推拉电子效应,合成了一种反电子态双亲性卡宾。这类卡宾的分离表征扩展了人们对碳化学的认知,并有望革新双亲性主族元素化学的发展。

“A stable rhodium-coordinated carbene with a σ0π2 electronic configuration

Chaopeng Hu, Xin-Feng Wang, Jiancheng Li, Xiao-Yong Chang, Liu Leo Liu*

Science, 2024, 383,81-85. DOI:10.1126/science.adk6533”

Q1. 请对“A stable rhodium-coordinated carbene with a σ0π2 electronic configuration”作一个简单介绍。

在碳化学领域,卡宾是一类重要的活性碳物种,稳定的卡宾可以作为一类重要化学工具广泛应用于催化、材料科学和药物化学等领域。绝大多数已分离并通过晶体学鉴定的卡宾为单线态且为σ2π0型单线态卡宾。我们首次实现了反电子态(σ0π2型单线态)卡宾的稳定。反电子态卡宾的研究有望革新双亲性主族元素化学的发展。

Q2. 有关本次研究的时候遇到过怎样的困难呢?又是怎样克服的呢

实验困难主要在摸索反应条件和培养晶体上,包括溶剂的选择、反应操作时的底物添加顺序以及金属铑试剂的选择。此外,在培养晶体时,获取卡宾和卡宾配位银离子的晶体(证实卡宾π2电子态的关键实验证据)遇到了较大的困难。卡宾晶体在不良溶剂中为油状物,晶体在非常多次条件筛选后幸运得到;卡宾配位银离子的晶体多次尝试培养的结果都是银离子的严重无序,导致每次晶体的测试结果和理论预期都差了一点点,晶体最后在使用AgNTf2替换原先的AgOTf后得到;其他问题解决的关键是多沟通,反复给身边有经验的老师同事陈述问题,请教他们后重新思考,推测可能的解决方案并多尝试实验验证。

Q3. 本次研究主体,有没有什么让您感觉特别辛苦和烧脑呢?

在撰写文章阶段,文章写作思路的清晰与简洁非常重要,工作的创新性如何很好地展示给读者,很感激在这方面刘老师让我学习很多。

Q4. 将来想继续研究化学的哪个方向呢?

目前对化学各领域都有强烈的好奇心,我硕士和博士是主族元素化学背景且博士后在刘老师的指导下做相同方向的研究,对结构与理论计算化学有一定基础和经验,希望以后在这方面能有一些发展。但现阶段更希望在加强当前方向的科研能力时,在催化、共轭分子材料、MOF功能分子材料、光化学以及电化学等方面有进一步的学习,希望主族化学能够在应用性化学方面有突破,为化学服务社会生活的功能贡献一份力量。

Q5. 最后,有什么想对各位读者说的吗?

立志的重要性!当你处在看不到任何希望时,仍保留一些积极的生活态度和达观的工作心态,哪怕降低现阶段工作生活的目标,对我个人很重要。希望能勉励读者。

作者教育背景简介

背景:

2024–至今   南方科技大学  高级研究学者 (刘柳副教授)

2021–2023   南方科技大学  博士后 (刘柳副教授)

2017–2021   南开大学  博士 (崔春明教授)

2011–2017   郑州大学  本硕连读 (段征教授和François Mathey院士)

奖励:

2023年第24届国际有机磷化学会议(ICPC24)最佳墙报奖

2019年第六届EOC (Electro-Organic Chemistry)论坛墙报奖

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